Estudio por espectroscopia DRIFTS de la oxidación de Co sobre el sistema Au/Mn-Ce

Abstract

Una serie de sólidos Mn-Ce en relaciones atómicas 0:100, 50:50 y 100:0 fueronpreparados a partir de la precipitación alcalina con Na(OH) a pH=11. El estudio por DRXmuestra la formación de distintas fases cristalinas Mn2O3, α-MnO2 y CeO2 dependiendode la composición del sistema. Los sólidos secos y calcinados fueron impregnados conAu por el método de precipitación-depósito utilizando como precursor HAuCl4.4H2O. PorFRX se determino que el contenido en peso promedio de Au% alcanzaba un valor de1.14. El estudio de la oxidación de CO señala que los sólidos de composición 50:50 sonlos más activos, lo cual es atribuido a una mayor labilidad de los oxígenos de red y por lapresencia de pares redox Mn+4/Mn3+, Ce+4/Ce+3. Los resultados permiten sugerir que ladispersión del Au y su tamaño de partícula es función de la técnica de preparación y delcatión Ce. Finalmente, por el estudio DRIFTS se propone un mecanismo de reacciónpara cada uno de los Au/Mn-Ce y cuyos resultados sugieren que la formación de laespecie bicarbonato es la más favorable para la oxidación del CO a CO2.

A series of Mn-Ce solids with 0:100, 50:50 and 100:0 atomic ratios were prepared from alkaline precipitation with Na(OH) at pH=11. The XRD test showed the formation of different crystalline phases Mn2O3, α-MnO2 and CeO2 depending on the system composition. By means of XPS spectroscopy it was determined the presence of Mn4+/Mn3+ and that the Ce3+ surface concentration increased with Ce content. The dried and calcined solids were impregnated with Au by the precipitation-deposit method using as precursor HAuCl4.4H2O. By XRF it was determined that the content in average weight of Au% reached a value of 1.14. The CO oxidation test showed that the solids of composition 50:50 were the most active, fact assigned to the formation of structural defects that allowed a higher lability of the lattice oxygens due to Mn+4/Mn3+, Ce+4/Ce+3 redox pairs. The results allowed inferring that the dispersion of Au and its particle size are function of the preparation technique. Finally, by DRIFTS test it was proposed a reaction mechanism for each Au/Mn-Ce. These results suggested that the bicarbonate species was the most favorable for oxidation from CO to CO2.