Utilización de fases de Anderson Rh(III)-hexamolibdato soportadas en γ-A₂O₃ como catalizadores para la eliminación de NO₃- y NO₂- en aguas

Abstract

Se realizó la preparación de un catalizador empleando una fase de Anderson Rh(III)-hexamolibdato (RhMo₆) y otro convencional obtenido por impregnación sucesiva de sales de ambos metales (RhMo), ambos soportados en γ-Al₂O₃. La caracterización de la fase pura y de los catalizadores se realizó utilizando DRX, Microscopía-SEM-EDS y Espectroscopía vibracional Raman Microprobe, con las cuales se observó la conservación de la fase cuando es soportada. La interacción heteropolianión-soporte se analizó mediante Reducción a Temperatura Programada. Este estudio permitió comprobar un efecto sinérgico entre el Rh y Mo, a través del cual la reducibilidad del Mo se vio promovida por la presencia del metal noble. Ambos catalizadores fueron empleados en la reacción de hidrogenación de NO₃- a N₂. Con el catalizador conteniendo la fase de Anderson (RhMo₆/(G)) se logró la eliminación prácticamente total de NO₃-, con una selectividad a N₂ superior al 98%. Cuando la reacción se llevó a cabo en presencia de CO₂, la actividad del catalizador RhMo₆/(G) disminuyó, pero se logró que la selectividad del intermediario NO₂- fuera cero y la selectividad hacia N₂ aumentara hasta un 99.75%.

Two Rh-Mo catalysts were prepared: one using a Rh(III)-hexamolibdate Anderson phase (RhMo₆) and the other through conventional successive impregnation of both metal salts (RhMo). Both catalysts were supported on γ-Al₂O₃. Characterization of the pure phase and of the catalysts was performed using XRD, SEM-EDS-Microscopy and Raman Microprobe Vibrational Spectroscopy, which allowed observing the preservation of the phase structure when it was supported. The heteropolyanion-support interaction was analyzed by Temperature-programmed reduction. This study allowed us to check a synergic effect between Rh and Mo, through which Mo reducibility was promoted by the presence of the noble metal. Both catalysts were used in the NO₃- to N₂ hydrogenation reaction. With the catalyst containing the Anderson phase (RhMo₆/(G)) the virtual elimination of NO₃- was achieved, with a selectivity towards N₂ higher than 98%. When the reaction was conducted in the presence of CO₂, its activity decreased, but the selectivity towards NO₂- was almost zero and the selectivity towards N₂ increased to 99.75%.