Simulaciones y experimentos en materiales tipo hielo de spin: dinámica magnética, termodinámica y acoplamiento a la red cristalina

Abstract

El estudio de los materiales magnéticos con frustración geométrica intenta explicar qué sucede cuando la red de momentos magnéticos es tal que inhibe la posibilidad de alcanzar una forma de orden convencional (como el ferro o antiferromagnetismo clásico) al bajar la temperatura. Debido a la frustración, la degeneración del estado fundamental puede crecer exponencialmente con el volumen del sistema; en los llamados hielos de spin, por ejemplo, se ha medido una entropía efectiva a temperatura cero equivalente a la estimada para el hielo convencional. Otro fenómeno que caracteriza a estos hielos magnéticos es la emergencia de excitaciones muy particulares; son cuasipartículas que, encontrándose en el cristal, se comportan como monopolos magnéticos. Estas excitaciones pueden a su vez pensarse como partículas de un nuevo sistema, en el que pueden ocurrir nuevas jerarquías de orden (por ejemplo, un cristal o un líquido de monopolos magnéticos). El acoplamiento de los grados de libertad magnéticos con los estructurales también depara sorpresas: el establecimiento de orden, el fortalecimiento del desorden o incluso la formación de excitaciones combinadas (magnetoelásticas). En esta tesis estudiamos distintos aspectos de la dinámica y termodinámica de materiales tipo hielo de spin, y también de otros pirocloros tipo Ising. Pondremos cierto énfasis en la física nueva que surge de la competencia e interdependencia de los grados de libertad magnéticos y elásticos. Para ello llevamos a cabo medidas de propiedades magnéticas a baja temperatura en Dy<SUB>2</SUB>Ti<SUB>2</SUB>O<SUB>7</SUB> y Ho<SUB>2</SUB>Ti<SUB>2</SUB>O<SUB>7</SUB> en distintas direcciones cristalográficas. Las mismas conciernen a propiedades dinámicas y termodinámicas, con y sin compresión uniaxial. Además, realizamos simulaciones a partir de modelos realistas que buscan explicar propiedades de los materiales antes mencionados, de otros compuestos menos comprendidos como el Tb<SUB>2</SUB>Ti<SUB>2</SUB>O<SUB>7</SUB>, o para predecir nuevos comportamientos que podrían eventualmente surgir en otros materiales. En la primera parte investigamos la dinámica de monocristales de Dy<SUB>2</SUB>Ti<SUB>2</SUB>O<SUB>7</SUB> en el rango de baja temperatura y campo magnético (B) moderado. Nuestro objetivo es profundizar sobre la física detrás de la curva fuera de equilibrio de magnetización vs temperatura. Las simulaciones y los experimentos confirman un congelamiento a temperaturas mayores para B||[001]. A continuación nos concentramos en la dinámica y la termodinámica del Dy<SUB>2</SUB>Ti<SUB>2</SUB>O<SUB>7</SUB> y del Ho<SUB>2</SUB>Ti<SUB>2</SUB>O<SUB>7</SUB> con campo magnético aplicado y bajo compresión precisamente a lo largo de esa dirección cristalográfica. Prestamos particular atención a la transición de Kasteleyn en tres dimensiones, predicha para bajas temperaturas. Mostramos que las características topológicas de esta transición conducen a que los dos materiales --pese a sus diferencias-- tengan un mismo diagrama de fases. Luego presentamos un caso peculiar de desorden en una red pirocloro tipo Ising: el líquido de monopolos polarizado (LMP), un fluido denso de monopolos con pinch points en las correlaciones entre pares de cargas magnéticas. Es una fase de ``materia de monopolos'' que, en principio, puede ser estabilizada en materiales reales mediante la aplicación de campo magnético junto a deformación uniaxial a lo largo de la dirección [001]. Finalmente extendemos el Hamiltoniano de hielo de spin para incluir el acoplamiento entre los spines y los iones O<SUP>-2</SUP> mediado por superintercambio; lo llamamos el modelo de hielo de spin magnetoelástico (MeSI por su siglas en inglés). Ha habido una larga búsqueda de un modelo en el que los monopolos se conviertan espontáneamente (es decir, sin ruptura de simetría) en los bloques de construcción de nuevos estados fundamentales: el Hamiltoniano MeSI es el primero de este tipo de modelos.