Esta tesis se enfoca en la realización de un estudio sistemático y multi-técnica respecto de la estructura e interacción, con distintas entidades, de CAMs tipo HPEI-Cn, sintetizadas a través de los enfoques c y d. Las características estructurales y las propiedades supramoleculares de estos sistemas fueron estudiadas en estado sólido (capitulo 1), solución/suspensión (capitulo 2) y en interfases aire-agua (capitulo 3). Por otro lado, la capacidad de interacción de HPEI-Cn fue investigada con metales de transición (capitulo 4), nanopartículas de oro (capitulo 5) y sondas moleculares espectroscópicas (capitulo 6). Precediendo a estos capítulos pueden encontrarse 2 secciones dedicadas a materiales y métodos generales, la primera abocada a la síntesis de los sistemas HPEI-Cn y la segunda describiendo las principales técnicas experimentales utilizadas a lo largo de los distintos capítulos.