El cobalto puede ser liberado al ambiente desde varias fuentes y la remediación de matrices ambientales contaminadas con este elemento es crucial. Está demostrado que la montmorillonita adsorbe metales pesados debido a su gran capacidad de intercambio catiónico (CEC) y área superficial. Además, la funcionalización de esta arcilla abre la perspectiva de mejorar la capacidad de adsorción inicial y la posibilidad de ampliar los métodos de recuperación del material. En este trabajo se presenta el estudio de la adsorción de Co2+ en sistemas basados en montmorillonita proveniente de Rio Negro (Mt): Mt intercambiada con una amina cuaternaria (OMt), Mt modificada por el crecimiento de partículas magnéticas (MagMt) y un sistema mixto con los dos anteriores (OMagMt). Los ensayos de adsorción de Co2+ se realizaron en condiciones batch con concentraciones iniciales de entre 10 y 100 mg/L. Las isotermas de adsorción fueron ajustadas mediante los modelos matemáticos de Langmuir y Freundlich. Las muestras fueron caracterizadas por Potencial Zeta, Difracción de Rayos X, Espectroscopia Mössbauer y Magnetometría de Muestra Vibrante. El adsorbente más efectivo en la remoción de Co2+ fue la MagMt, seguido por la OMagMt y la OMt. Los adsorbentes mostraron diferencias respecto de su carga superficial: OMt y MagMt presentaron carga positiva y negativa en todo el rango de pH, respectivamente, mientras que OMagMt presentó un comportamiento mixto. Los adsorbentes OMt y OMagMt presentaron un espaciado interlaminar mayor que aquellos sin amina cuaternaria. Los absorbentes MagMt y OMagMt revelaron la presencia de magnetita y goetita. El material con mayor magnetización de saturación resultó ser OMagMt.